首页 期刊 燃料化学学报 金属助剂对Ni/SiO2催化剂苯甲醚加氢脱氧性能的影响 【正文】

金属助剂对Ni/SiO2催化剂苯甲醚加氢脱氧性能的影响

作者:李风旭; 王晓菲; 郑莹; 陈吉祥 天津大学化工学院催化科学与工程系天津市应用催化科学与工程重点实验室; 天摇300350
镍基催化剂   金属助剂   苯甲醚   加氢脱氧   甲烷化  

摘要:采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO2及Ni与金属助剂M(M=Fe、Co、Cu、Zn及Ga)物质的量比为30的Ni基双金属催化剂(记作Ni(30)M/SiO2),利用H2-TPR、XRD、H2化学吸附、NH3-TPD以及N2物理吸附-脱附等手段对催化剂进行了结构表征,研究了不同助剂对催化剂结构与苯甲醚加氢脱氧性能影响。结果发现,金属助剂影响了催化剂前驱体中镍物种的还原性能,表明金属助剂及镍之间存在一定相互作用。Ni(30)M/SiO2中Ni-M双金属晶粒粒径和Ni/SiO2中金属Ni晶粒粒径相近。由于表面张力较低的金属会在双金属晶粒表面富集,Ni(30)M/SiO2的H2化学吸附量不同程度地低于Ni/SiO2。另外,Ni(30)M/SiO2催化剂的酸量(尤其较弱酸中心酸量)高于Ni/SiO2。在300℃、常压、苯甲醚质量空速1.0 h^-1及H2与苯甲醚物质的量比为25∶1条件下考察了各催化剂苯甲醚的加氢脱氧性能。Ni(30)M/SiO2上苯甲醚转化率不同程度低于Ni/SiO2,原因在于Ni(30)M/SiO2催化剂H2化学吸附量较低。Ga及Zn改性催化剂上三苯(包括苯、甲苯及二甲苯)选择性分别为81.7%和76.8%,高于Ni/SiO2(71.5%),且Ni(30)Ga/SiO2及Ni(30)Zn/SiO2上三苯收率(分别为65.0%及63.8%)高于或接近于Ni/SiO2(63.7%)。Ni/SiO2及Ni(30)M/SiO2催化剂中,Ni(30)Zn/SiO2具有较高甲基转移能力及较低C-C键氢解活性。从提高碳收率、降低耗氢量角度而言,Ni(30)Zn/SiO2具有较佳的加氢脱氧性能,与Ni和Zn之间作用及Zn亲氧性高于Ni有关。

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