作者:崔冲超; 马一鸣; 张絜; 陈学年 期刊:《化学研究》 2019年第05期
利用不锈钢高压反应釜内衬聚四氟乙烯反应器,对胺硼烷(RR′NHBH 3,R,R′=H,AB;R=H,R′=Me,MAB;R,R′=Me,DMAB)的热分解行为进行了研究.三种硼烷化合物的分解方式不同.氨硼烷(AB)在80~100℃下形成的聚合物产物[NH 2BH 2]n,在高于110℃的温度下进一步转化为[NHBH]3和[N 3B 3H x]n.甲基胺硼烷(MAB)则首先形成聚合产物[MeNHBH 2]3-x和[MeNHBH 2]2-x,然后进一步转化为[MeNBH]3.二甲基胺硼烷(DMAB)的热分解过程中没有检测到聚合产物,相反...
作者:张娜; 陈红; 马骁; 申帅帅; 王国文 期刊:《载人航天》 2019年第01期
针对氢介质的储存问题,分析了目前国内外氢储存技术的研究现状,综述了最近几年发展较为迅速的合金、配位氰化物和碳质储氢材料的研究进展。相对于高压气态储氢和低温液化储氢,固态氢储存安全性好和能量密度高,被认为是最有发展前景的一种氢储存技术。重点阐述了B-N基高密度固态储氢材料氨硼烷,其具有高的质量储氢密度(19.6%)和体积储氢密度(185g/LH2),是目前高容量固态储氢材料的研究热点和重点,且元素替代、固体掺杂、纳米填充等...
作者:宁红辉; 李悦; 彭薇薇; 高爽; 刘红英; 周立群 期刊:《湖北大学学报·哲学社会科学版》 2018年第02期
采用简单液体浸渍还原法合成出Ru@UIO-66、Co P@UIO-66、Ru P@UIO-66和Ru Co P@UIO-66催化剂.利用XRD、TEM、ICP-AES、BET和XPS等物理手段对其结构、形貌、尺寸、组成、比表面及金属价态等进行表征.催化活性实验通过催化氨硼烷水解释氢速率进行检测.结果表明,非金属磷的加入显著提高了催化活性,其中三组分Ru Co P@UIO-66催化活性最高,其反应的转换频率(TOF)和活化能(Ea)分别为105.36 mol H2min-1(mol Ru)-1和44.5 k J mol-1....
作者:陈三峡; 刘梨; 谢涛; 张翊青; 张淑娟; 万正睿; 周立群 期刊:《湖北大学学报·哲学社会科学版》 2019年第06期
采用一步水热法合成出BiVO4微球,首次以BiVO4微球为载体通过浸渍还原法,制备出Ru/Ag不同摩尔比的RuAg@BiVO4催化剂,并用于催化氨硼烷水解产氢.催化剂的结构、组成、形貌以及负载金属的电子状态分别运用XRD、TEM、SEM、EDS、XPS等手段进行表征,并探究催化剂在不同温度下的催化活性.结果发现,由于双金属Ru和Ag之间强的电子效应以及金属RuAg与载体BiVO4微球之间的双功能机制,使RuAg@BiVO4表现出高的催化活性,其中Ru0.6Ag0.8@BiVO4的催...
作者:陈浩; 俞哲健; 徐丹丹; 李洋; 王明明; 夏良敏; 罗书平 期刊:《无机化学学报》 2019年第01期
用金属钴配合物和过渡金属(Cu,Ni,Co等)原位生成的非晶纳米粒子作为均相、多相催化剂,研究氨硼烷的醇解放氢反应,结果发现原位生成的非晶钴纳米粒子展现出优异的产氢性能。通过10次的催化循环测试,钴纳米粒子放氢催化转换数(TON)可达6000,最高催化产氢速率(TOF)达515molH2·molmetal-1·h^-1。该催化剂制备方便,且产氢稳定性好。此外,对钴纳米粒子催化氨硼烷放氢实验做动力学研究,计算其催化活化能为20.00 kJ·mol^-1,低于大多数已经...
作者:张帅; 王斯瑶; 姜召; 方涛 期刊:《化工进展》 2019年第07期
氨硼烷由于其氢质量分数高达19.6%,在环境条件下稳定性高,无毒,在普通溶剂中溶解度高,因此被视为是一种极具潜力的固体储氢材料。但是传统纳米金属催化剂颗粒容易出现团聚、损失、二次污染、难回收的问题。高压静电纺丝技术将微纳米纤维作为纳米金属颗粒的载体,制备出的催化剂可以有效弥补传统纳米金属催化剂的缺点。本文从静电纺丝技术、纳米纤维的分类、催化剂的分类3个角度重点介绍了静电纺丝法制备应用于氨硼烷水解的纳米催化...
作者:赵茜怡; 梁媛; 徐霆; 窦婷; 张絜; 陈学年 期刊:《有机化学》 2018年第12期
OsCl2(PPh3)3 (1)与双齿N基配体乙二胺、取代/非取代邻苯二胺和取代/非取代1,10-菲啰啉(Phen*)在室温下反应,可分别生成锇配合物OsCl2(PPh3)2(diamine)(2~6)和OsCl2(PPh3)2(Phen*)(7~11).研究表明, 2~11作为催化剂在60℃时,以四氢呋喃(THF)/乙二醇二甲醚(DME)(体积比1∶1.6)为溶剂,催化剂负载量为5 mol%的条件下,具有高效的催化氨硼烷脱氢反应活性.其中,3-甲基-邻苯二胺取代的锇配合物4催化氨硼烷脱氢活性最高,它也是目前报道的最...
作者:孟伟; 王艳; 李国德; 王丹; 周功; 沈研 期刊:《辽宁化工》 2017年第11期
通过反向微乳液法制备了超细纳米Co催化剂材料,通过改变制备过程中的水油比,实现了对催化剂的微观结构及催化性能的控制和优化。研究结果表明:当水油比为1∶5时,为制备该催化剂的最佳条件。该条件下制备的超细纳米Co催化剂在25℃时催化NH3BH3水解放氢速率为1 055.2mL·(min·g)^-1。利用透射电镜技术对在此条件下制备的催化剂材料进行表征,通过观察发现该催化剂的晶粒大小约为4~6 nm。进一步的活化能测试表明,该催化剂催化NH3BH3...
作者:桑琬璐; 李兰兰; 高若源; 王晨阳; 杨晓婧 期刊:《材料导报》 2017年第17期
氢由于具有高效率和高功率密度而被认为是一种出色的清洁能源。化学储氢材料要求具有高的氢储存量。氨硼烷具有高氢含量(19.6%),且在普通贮存条件下稳定,被认为是有吸引力的储氢材料之一。由于氨硼烷在常温下不易放氢,故放氢催化剂成为氨硼烷放氢研究的核心技术和主要方向。金属催化剂可以显著提高水解放氢速度,是影响氨硼烷水解放氢的关键因素,但是金属颗粒催化剂一般都存在颗粒粒径生长过快、易团聚等缺点。为了解决这...
作者:高若源; 赵楠; 桑婉璐; 李兰兰; 杨晓婧; 唐成春 期刊:《太阳能》 2017年第01期
综述了近年来单组分、双组分、三组分镍基纳米催化剂和其他镍基纳米催化剂,催化氨硼烷水解制氢的研究进展。
作者:程军; 邹勇进; 向翠丽; 郑良军; 孙立贤; 徐芬; 刘淑生 期刊:《功能材料》 2016年第06期
首次通过化学还原法制备了纳米多孔Co-Ni-B/Cu-BTC复合材料,在Co-Ni-B合金中掺入金属框架化合物Cu-BTC后有效地提高了复合材料的比表面积,其形貌由团聚的纳米粒子变成纳米多孔结构,复合材料的催化性能也得到显著的提高,用于催化氨硼烷的水解,表现出良好的催化活性。在30℃时,催化水解氨硼烷制氢的反应速率到达2670mL/(min·g),其水解反应的活化能为22.4kJ/mol,与文献相比,表现出较大的优势。所制备的复合材料还具有良好的化学稳定...
作者:王月影; 雷云付; 刘苏; 孙燕 期刊:《西部皮革》 2016年第18期
化石燃料消耗剧增,生态环境恶化,迫使人类寻找替代能源。氨硼烷作为一种很有潜力的储氢材料得到广泛的应用,近年来氨硼烷水解释氢备受研究者青睐。本文主要介绍了氨硼烷水解释氢的优势、原理及催化剂。
作者:刘超仁 胡青苗 王平 期刊:《材料研究学报》 2011年第01期
采用第一性原理平面波赝势方法研究了两种氨硼烷结构(Pmn21及P42am)的晶格参数、电子结构以及动力学性质。结果表明,Pmn21结构的能量低于P42cm结构,与实验观测结果相符,即低温相为Pmn21结构而室温相为P42cm结构。Pmn21到P42cm相变所引起的结构变化主要体现为氨硼烷分子间双氢键键长显著增加,而分子内部化学键键长变化不大。根据电子态密度分析了氨硼烷的成键状态。氨硼烷室温相的XRD图谱和FTIR图谱的理论预测结果与实验结果...
作者:李慧珍 王芃远 陈学年 期刊:《科学通报》 2014年第19期
世界范围内能源危机,气候和环境问题日渐凸显,亟需寻找合适的可替代能源.在众多新型能源中,氢能作为一种储量丰富、燃烧无污染、能量密度高的绿色能源,可以为燃料电池提供高效稳定的动力来源而引起广泛关注,如何将其安全高效的储存是氢气应用于车载燃料电池的技术瓶颈.硼氮氢类化合物由于具有储氢密度高、释氢条件温和等优点成为学术界关注热点.氨硼烷(ammonia borane,AB)为代表性化合物,其含氢量高(19.6%,质量百分比)、热稳定...
作者:杨兰 罗威 程功臻 期刊:《大学化学》 2014年第06期
介绍一种很有潜力的储氢材料——氨硼烷的合成及水解.重点讨论近几年氨硼烷水解的催化剂,并对催化剂的载体进行了介绍.
作者:杨晓婧 尚伟 李兰兰 田冉 唐成春 期刊:《电源技术》 2014年第07期
氨硼烷储氢量大,成为储氢材料研究热点。金属催化剂可以显著降低氨硼烷热解温度,提高水解放氢速度。是影响氨硼烷放氢的关键因素。综述了目前所采用或正在研究的催化氨硼烷放氢金属催化剂,如贵金属催化剂、贵金属与非贵金属复合的催化剂、非贵金属催化剂等。比较了各种催化剂的优缺点。总结了近年来金属催化氨硼烷放氢机理的研究结果。对已取得的研究成果进行了评价。并指出其相关发展趋势。
作者:马建丽 张晓霞 曹海燕 陈东 张智浩 任云伟 期刊:《天津城建大学学报》 2015年第06期
氨硼烷热分解放氢对于氨硼烷的实际应用具有重要意义,以硼氢化钠为硼源、氨基络合物Ag(NH3)2Cl为氨源,制备出了理论储氢量为19.6,wt%的氨硼烷AB.采用湿性浸渍法将AB负载到介孔材料MCM-41中,利用介孔的特殊孔道结构,提高储氢性能.质量比AB∶MCM-41大于2∶3时,负载AB达到饱和;经MCM-41负载后的AB放氢温度降低了约25,℃;加热后,AB发生热分解,MCM-41介孔没发生变化,从而使介孔MCM-41能循环利用.
作者:王其桂 赵翠红 周素芹 期刊:《淮阴工学院学报》 2015年第01期
新型、高效、洁净的氢能是人类社会可持续发展的绿色能源。而氢气的储存一直是世界难题。储氢材料的研究是氢能源开发的重要课题,也是新材料研究的热点。综述了近几年金属-N-H、氨硼烷、金属-氨硼烷等储氢体系的研究成果,期望尽早开发出储氢量大、吸放氢可逆、成本低、操作条件可控、生命周期长、符合车载要求的储氢材料。
作者:杨燕京 赵凤起 仪建华 罗阳 期刊:《火炸药学报》 2015年第02期
系统介绍了金属氢化物、金属配位氢化物、金属氮氢化合物以及氨硼烷等储氢材料,在此基础上总结了储氢合金、轻金属氢化物和金属硼氢化合物在高能固体火箭推进剂领域的应用研究进展,指出上述储氢材料能够促进推进剂组分的分解,改善推进剂的燃烧性能并提高推进剂的能量性能;同时分析了各类储氢材料在高能固体推进剂中的应用前景和制约因素,提出金属氢化物和金属配位氢化物是可能应用于高能固体火箭推进剂的储氢材料;同时,需重...