首页 期刊 环境科学 铁铜催化剂非均相Fenton降解苯酚及机制研究 【正文】

铁铜催化剂非均相Fenton降解苯酚及机制研究

作者:杨岳主; 李玉平; 杨道武; 段锋; 曹宏斌 长沙理工大学化学与生物工程学院; 长沙410004; 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室; 北京100190
活性炭   酚类废水   非均相fenton   高级氧化   催化剂  

摘要:通过浸渍法制备了负载于活性炭(AC)上的金属催化剂Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC,并通过X射线衍射(XRD)、物理吸附仪及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了表征. 研究了非均相Fenton反应催化 H2O2 降解苯酚废水的工艺参数,并通过中间产物分析和电子自旋共振谱(ESR)探讨了过程反应机制. 实验表明,Cu/AC催化剂中铜主要以CuO形式存在,Fe/AC中铁以多价态形式存在,以无定形形态分散于活性炭中. Fe/AC、Cu/AC和Fe-Cu/AC催化过氧化氢降解苯酚60 min内降解率分别达到96.7%、77.5%和99%; Cu/AC和Fe-Cu/AC催化剂中活性组分铜和铁有一定溶出,而Fe/AC中活性组分铁溶出很少,苯酚降解主要是以非均相催化为主,同时在三轮循环实验后的苯酚降解率仍然高达93%以上,显示了良好的催化稳定性. 在优化条件pH=3、T=303 K及初始H2O2为4.38 mmol·L-1下,Fe/AC催化过氧化氢对苯酚和TOC去除率分别达到97%和53%,没有催化剂时苯酚几乎不降解. ESR结果表明Fe/AC催化过氧化氢产生了羟基自由基,证明苯酚降解是以羟基自由基氧化为主; 通过高效液相色谱(HPLC)检测苯酚降解中间产物主要有邻苯二酚、对苯二酚和对苯醌,推测苯酚降解途径主要为邻位和对位的羟基取代反应.

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