首页 期刊 化工学报 Ce在负载Pd催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应中的作用 【正文】

Ce在负载Pd催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应中的作用

作者:王志苗; 张洪起; 周立超; 李芳; 薛伟; 王延吉 河北工业大学化工学院; 河北省绿色化工与高效节能重点实验室; 天津300130; 天津市本质安全化工技术重点实验室; 天津300130
碳酸二苯酯   氧化羰基化   多相反应   催化剂   载体  

摘要:采用微乳液法制备了Ce为助剂的Pd-Ce-O/SiO2催化剂,用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应。活性评价结果显示,催化剂性能随着Ce用量的增加而提高,当Ce/Pd摩尔比为10/1时,苯酚转化率为64.4%,碳酸二苯酯选择性为83.4%。利用XRD表征发现,部分Ce4+进入到PdO晶格中,使得失活Pd原子中的电子更容易向Ce转移,从而易于再生,表现出更好的催化性能。根据上述结果,设计制备了Pd-O/CeO2催化剂用于本反应,苯酚转化率和碳酸二苯酯选择性分别仅为24.0%和23.3%。表征发现,在Pd-Ce-O/SiO2催化剂表面,Pd物种主要是PdO,而Pd-O/CeO2表面的Pd物种则以PdO2为主。由于苯酚氧化羰基化反应的活性中心为Pd(Ⅱ),所以Pd-O/CeO2催化性能较差。并且,由于Pd与CeO2之间存在强相互作用,催化剂表面Pd含量较低,这也是Pd-O/CeO2催化活性较差的原因之一。

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