摘要：柴油发动机由于具有良好的动力和经济性等优势而得到广泛的应用,但排放的尾气中碳烟颗粒物(PM)却给人类健康和环境带来了严重的危害.目前PM污染的治理引起了广大科研工作者的关注.催化燃烧成为PM污染消除技术中最有效的方法.金属氧化物负载到载体上时,通常会出现单层分散现象,其单层分散容量可以通过XRD,XPS和Raman等外推法测定.此外,当负载体系用作某种反应的催化剂时,往往会表现出单层分散阈值效应,即阈值附近的催化剂通常具有较高的活性和选择性等.目前单层分散理论已被广泛接受,成为设计高性能催化材料的重要指导思想.在过去八年本课题组将SnO2基催化材料用于多种环保和能源反应,并系统地探究了其催化性能.结果表明,SnO2含有丰富的表面活泼氧和晶格氧,且热稳定性高,是一种优良的催化剂载体.基于单层分散理论,为获得更实用的PM燃烧催化剂,我们利用浸渍法设计制备了系列不同CuO负载量的CuO/SnO2催化剂,并使用XRD,XPS,Raman,TEM,STEM-mapping,H2-TPR,soot-TPR和O2-TPD等手段深入研究了其构效关系.利用XRD和XPS外推法测得的CuO高度分散在SnO2载体表面,其单层分散阈值为2.09mmol100m^-2,即相当于4.8%CuO负载量.低于该负载量时,CuO以亚单层分散态存在;而高于该负载量时,形成的CuO微晶和单层分散态的CuO共存.在单层分散阈值之前,催化剂的碳烟燃烧活性随CuO负载量的升高而上升;进一步提高CuO负载量对其活性无明显的影响.Raman结果表明,在单层分散阈值之前,CuO负载到SnO2载体上可有效形成表面活泼氧中心,且其含量随CuO负载量升高而增加;进一步提高CuO负载量则对其含量无明显改变.因此,CuO/SnO2催化剂用于碳烟颗粒燃烧具有明显的阈值效应.以上结果表明,表面活泼氧中心含量是决定该催化剂活性的主要因素.

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